Figura 1. Ilustração conceitual da ordem ferrimagnética desencadeou a transição de steel para isolador em cacu3Ni2OS2O12.
Motivação científica: em direção a semicondutores magnéticos funcionais além dos paradigmas convencionais do MIT
A transição de steel -insulador (MIT) é uma pedra angular na física da matéria condensada, freqüentemente enredada com ordenação magnética. Mecanismos canônicos – como a transição do MOTT, impulsionados pela repulsão de Coulomb e a transição de Slater decorrente da periodicidade antiferromagnética – geralmente levam à metalicidade ferromagnética ou ao comportamento isolante antiferromagnético. Enquanto essas transições incorporam o acoplamento magnetoelétrico, a relevância do dispositivo geralmente se restringe a um único grau de liberdade: girar ou carregar.
Um desafio de longa information tem sido a realização de semicondutores ferromagnéticos que combinam grande magnetização espontânea com o transporte isolante ou semicondutor. Essa fase permitiria o controle de canais duplos sobre estados magnéticos e elétricos, com implicações transformadoras para portões lógicas de baixa dissipação, esquemas de memória spintrônica de memória em computação e plataformas neuromórficas.
Nosso estudo foi impulsionado pela hipótese de que a ordem de rotação espontânea, sob condições eletrônicas personalizadas, poderia renormalizar topologicamente a superfície de Fermi-permitindo um MIT do tipo LifShitz, como mostra a Figura 1, distinta do cenário Mott ou Slater.
Figura 2. Transições de rotação e transporte acoplados em cacu3Ni2OS2O12. Esquerda: estrutura magnética esquemática ilustrando a ordem ferrimagnética com Cu2+ (↑), ni2+ (↑) e OS6+ (↓) gira alinhada ao longo de direções alternadas. High direito: dependência de temperatura da suscetibilidade magnética χ (T), mostrando uma transição ferrimagnética em TC = 393 Okay. Inferior direito: dependência de temperatura da resistividade ρ(T), indicando uma transição simultânea de steel -isolador (MIT) em TMI = 393k, apontando para um forte acoplamento eletrônico de rotação.
Principal Disco
Relatamos a síntese bem-sucedida de um novo óxido de perovskita quadrubrupto de perovskita, cacu, cacu, cacu3Ni2OS2O12 (CCNOO), por meio de técnicas de alta e alta temperatura. O composto hospeda um estado elementary ferrimagnético robusto, caracterizado por um Cu2+(↑) –ni2+(↑) –OS6+(↓) Configuração de rotação (mostrada na Figura 2) e exibe uma temperatura de 393 Okay notavelmente alta, mantendo uma magnetização saturada de 2,15 µB/Fu a 300 Okay.
Surpreendentemente, observamos uma transição simultânea de metal-isolador (MIT) na mesma temperatura (mostrada na Figura 2). As análises síncrono de DRX e térmicas confirmam a ausência de transições de fase estrutural, enquanto a espectroscopia infravermelha revela um bandGap de banda direto gradualmente abaixo do ponto Curie. O perception -chave: esta fase isolante emerge puramente da reconstrução eletrônica acionada pela ordem do spin. Os cálculos dos primeiros princípios revelam que a ordem ferrimagnética induz renormalização substancial da banda, resultando em reconstrução da superfície de Fermi. ASSISTIDO POR SPIN-ORBIT ACOPLING (SOC) e moderado repulsão de Coulomb (U), é realizada uma transição do MIT do tipo Lifshitz-distinta dos mecanismos tradicionais e raramente observada em materiais de óxido.
Design Estratégico: Explorando a interação spin -cobrança -orbital em sistemas 3D – 5D
Central para o nosso design é a hibridação orbital 3D – 5D intrínseca ao AA ‘3B2B ‘2O12 Estrutura de perovskita quadrupria. Essa estrutura cristalina acomoda cátions magnéticos nos locais A ‘, B e B’, formando vias superexchange que são geometricamente flexíveis e magneticamente robustas. No CCNOO, o ângulo Cu -O -OS (~ 112 °) e o ângulo de Ni -O -os (~ 138 °) criam fortes pontes covalentes que suportam magnetismo cooperativo.
Nossa hipótese foi de que, ao selecionar íons magnéticos com momentos moderados e força de hibridação, o sistema poderia ser ajustado perto do limite da instabilidade magnética e eletrônica. Essa condição é propícia a transições topológicas acionadas por rotação na estrutura eletrônica-especificamente, a transição de vida.
Perception Mechanicic: uma transição de vida de Lifshitz, assistida por correlação, orientada por spin
O MIT observado no CCNOO coincide precisamente com o início da ordem ferrimagnética, mas seu mecanismo se desvia dos cenários convencionais de Mott ou Slater. Ao contrário das transições de Slater, que dependem da quebra de simetria antiferromagnética e dobragem na zona de Brillouin, o CCNOO exibe um estado elementary ferrimagnético sem qualquer distorção estrutural. Enquanto um Hubbard finito U é necessário para abrir um intervalo de banda em teoria, a força de correlação necessária é moderada, sugerindo que também não é um isolador clássico do Mott. Em vez disso, nossos resultados apontam para uma transição de LIFSHITZ acionada por spin, onde a ordem magnética reconstrói a estrutura da banda e elimina os bolsos da superfície de Fermi. Essa mudança topológica, assistida pelo acoplamento de spin -órbita e correlação de elétrons, leva ao estado isolante. Assim, identificamos a transição como um MIT assistido por correlação e com spin-topologia, além dos modelos convencionais.
Reflexões: Do ponto de vista conceitual, este trabalho ilustra como a química de cristal e a engenharia orbital direcionada podem levar a comportamentos coletivos emergentes. O sucesso do CCNOO ressalta o poder do projeto de materiais interdisciplinares, combinando síntese de alta pressão, espectroscopia específica de elemento e teoria avançada da estrutura eletrônica. À medida que esperamos, prevemos que essa estrutura desencadeará um interesse mais amplo em acoplamentos de spin -cobrar, potencialmente levando a novas lessons de materiais quânticos funcionais.
Gostaríamos de agradecer a nossos colaboradores, agências de financiamento e toda a equipe de pesquisa por suas contribuições inestimáveis para este trabalho. Este trabalho é intitulado “Ordem ferrimagnética de alta temperatura3Ni2OS2O12”E publicado na Nature Communications.
