Apesar do crescente interesse na refinaria eletrocatalítica de produzir produtos químicos de valor agregado, a eletrotossíntese heterogênea de nitrila a partir de álcoois ainda está no estágio inicial da investigação. Aqui, relatamos a eletrotossíntese direta de nitriles de álcoois primários e amônia, com um catalisador de níquel simples sob condições benignas em eletrólitos aquosos. A maior eficiência de Benzonitrile Faradaic de 62,9% e a taxa de formação de 93,2 mmol M-2CAT H-1 foram alcançados à temperatura ambiente. A reação prossegue por meio de uma sequência de desidrogenação-iminação-desidrogenação, com a etapa de determinação da taxa provavelmente envolvendo a clivagem da ligação de α-carbono ch do álcool. Com base nas análises eletroquímicas e in situ Raman, propomos que a espécie redox Ni2+/Ni3+ formada in situ seja o native ativo para converter álcool em nitrilo, enquanto Ni2+ também exibe capacidade para a oxidação da imina. Vários álcoois primários aromáticos, alifáticos e heterocíclicos foram transformados em nitrilos correspondentes, exibindo ampla viabilidade de nossa estratégia. Este estudo oferece um sistema eletrocatalítico baseado em catalisador barato para a síntese de nitriles de alto valor em condições amenas.
