Projeto de poliésteres de polietileno de degradação ambientalmente e reciclagem ecológica por meio de enzimas comerciais

O poliéster do tipo polietileno (tipo PE) representa uma alternativa potencial aos materiais de polietileno mais amplamente fabricados, mas possui taxas de degradação limitadas e uma through de reciclagem química ambientalmente hostis. No entanto, o processo de reciclagem enzimática verde de volta ao monômero é frequentemente restringido pelas propriedades intrínsecas da estrutura cristalina e a atividade hidrolítica limitada da enzima. Aqui, o diácido de pirrolidona baseado em bio foi selecionado para o native central, tanto da hidrólise acelerada quanto da ligação de substrato-enzima no projeto de copoliadores de PBTDP. Os copolímeros PBTDP obtidos exibiram alta cristalinidade e cristalização rápida, comparáveis ​​aos do HDPE comercial. Eles exibiram resistência notável, com alongamento superior a 1000%. Além disso, eles hidrolisavam em um ambiente aquoso a 37 ° C e foram submetidos a degradação rápida catalisada pela enzima comercial da Candida Antarctica Lipase B em 10 dias. O papel das unidades de pirrolidona como locais hidrofílicos e o mecanismo hidrolítico foram ainda explorados com base na análise da função Fukui e no cálculo da DFT. Além disso, as simulações de dinâmica molecular revelaram que as unidades de pirrolidona forneceram interações não covalentes para a ligação de substrato-enzima, aumentando a tendência do estado de pré-reação ao ataque nucleofílico. Notavelmente, a rápida degradação enzimática do PBTDP20 resultou na recuperação de mais de 92 % do ácido 1,14-tetradecanodióico reutilizável em condições leves, alcançando ainda mais a reciclagem de circuito fechado dos copoliadores. No geral, o desempenho vantajoso, a degradação ambiental e a reciclabilidade enzimática prática tornam o PBTDP um candidato promissor para materiais sustentáveis ​​do tipo PE.