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sábado, abril 19, 2025

Produção seletiva de acetonitrila por desidroaminação de etanol sobre um catalisador estável Cu-Zr/Meso SiO2


A produção de acetonitrila a partir de etanol através do processo de desidroaminação não oxidativo fornece uma rota atraente para converter substratos derivados de biomassa em compostos químicos de alto valor. Os catalisadores convencionais baseados em cobre exibem excelente atividade e seletividade de produtos em baixas temperaturas (≤ 330 ° C), mas sofrem de desafios de desativação. Aqui, um catalisador binário de Cu10-Zr2/Meso SiO2-Up foi preparado por um método de precipitação muito assistido por uréia para desidratação de etanol em acetonitrila. Sob a condição splendid de reação (265 ° C, 0,8 H-1 etanol WHSV e NH3/etanol molar de 9), 95% de seletividade do acetonitrilo com mais de 90% de conversão de etanol foi realizada e mantida por aproximadamente 116 h, cerca de 48 vezes mais que a contraparte convencional. De acordo com as caracterizações sistemáticas, a introdução do ZR exibiu multifuncionalidade: melhorando a dispersão de espécies de cobre, impedindo a sinterização de nanopartículas de Cu, ajustando a razão de Cu+/Cu0 e modificando a acidez. A energia de ativação aparente medida experimentalmente (EA) caiu de 69,3 kJ/mol no catalisador Cu10/Meso2-IM convencional para 47,0 kJ/mol no catalisador Cu10-Zr2/MESO2-Up preparado. Além disso, o sistema catalítico demonstrou excelente compatibilidade de substrato na transformação de álcoois alifáticos e álcool benzílico em nitriles correspondentes com mais de 85% de rendimentos.

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