Com sua arquitetura de rede neural recentemente desenvolvida, os pesquisadores do MIT, incluindo Brian Xiao SB ’23, podem extrair mais informações dos cálculos de estruturas eletrônicas.
Antigamente – os tempos realmente antigos – a tarefa de projetar materiais period trabalhosa. Os investigadores, ao longo de mais de 1.000 anos, tentaram fazer ouro combinando coisas como chumbo, mercúrio e enxofre, misturados no que esperavam que fossem as proporções certas. Até mesmo cientistas famosos como Tycho Brahe, Robert Boyle e Isaac Newton tentaram a tarefa infrutífera que chamamos de alquimia.
A ciência dos materiais, é claro, já percorreu um longo caminho. Nos últimos 150 anos, os pesquisadores tiveram o benefício da tabela periódica de elementos para se basearem, o que lhes diz que elementos diferentes têm propriedades diferentes e que um não pode se transformar magicamente em outro. Além disso, na última década, as ferramentas de aprendizagem automática aumentaram consideravelmente a nossa capacidade de determinar a estrutura e as propriedades físicas de várias moléculas e substâncias. Uma nova pesquisa realizada por um grupo liderado por Ju Li – professor de Engenharia Nuclear da Tokyo Electrical Energy Firm no MIT e professor de ciência e engenharia de materiais – oferece a promessa de um grande salto nas capacidades que podem facilitar o design de materiais. Os resultados de sua investigação são relatados em um Edição de dezembro de 2024 de Ciência Computacional da Natureza.
Atualmente, a maioria dos modelos de aprendizado de máquina usados para caracterizar sistemas moleculares são baseados na teoria do funcional da densidade (DFT), que oferece uma abordagem da mecânica quântica para determinar a energia whole de uma molécula ou cristal observando a distribuição de densidade eletrônica. – que é, basicamente, o número médio de elétrons localizados em uma unidade de quantity em torno de cada ponto no espaço próximo à molécula. (Walter Kohn, que co-inventou esta teoria há 60 anos, recebeu o Prémio Nobel de Química por ela em 1998.) Embora o método tenha sido muito bem sucedido, tem algumas desvantagens, de acordo com Li: “Primeiro, a precisão não é uniformemente ótimo. E, em segundo lugar, só nos diz uma coisa: a energia whole mais baixa do sistema molecular.”
“Terapia de casal” para o resgate
Sua equipe agora conta com uma técnica de química computacional diferente, também derivada da mecânica quântica, conhecida como teoria dos clusters acoplados, ou CCSD(T). “Este é o padrão ouro da química quântica”, comenta Li. Os resultados dos cálculos CCSD(T) são muito mais precisos do que os obtidos nos cálculos DFT e podem ser tão confiáveis quanto aqueles atualmente obtidos em experimentos. O problema é que realizar estes cálculos num computador é muito lento, diz ele, “e a escala é má: se duplicarmos o número de electrões no sistema, os cálculos tornam-se 100 vezes mais caros”. Por essa razão, os cálculos do CCSD(T) têm sido normalmente limitados a moléculas com um pequeno número de átomos – da ordem de cerca de 10. Qualquer coisa muito além disso simplesmente levaria muito tempo.
É aí que entra o aprendizado de máquina. Os cálculos CCSD(T) são realizados primeiro em computadores convencionais e os resultados são então usados para treinar uma rede neural com uma nova arquitetura especialmente desenvolvida por Li e seus colegas. Após o treinamento, a rede neural pode realizar esses mesmos cálculos com muito mais rapidez, aproveitando as técnicas de aproximação. Além do mais, seu modelo de rede neural pode extrair muito mais informações sobre uma molécula do que apenas sua energia. “Em trabalhos anteriores, as pessoas usaram vários modelos diferentes para avaliar propriedades diferentes”, diz Hao Tang, estudante de doutorado do MIT em ciência e engenharia de materiais. “Aqui usamos apenas um modelo para avaliar todas essas propriedades, e é por isso que chamamos de abordagem ‘multitarefa’.”
A “rede hamiltoniana eletrônica multitarefa”, ou MEHnet, lança luz sobre uma série de propriedades eletrônicas, como os momentos de dipolo e quadrupolo, a polarizabilidade eletrônica e o hole de excitação óptica – a quantidade de energia necessária para retirar um elétron do estado basic para o estado mais excitado. “A lacuna de excitação afeta as propriedades ópticas dos materiais”, explica Tang, “porque determina a frequência da luz que pode ser absorvida por uma molécula”. Outra vantagem de seu modelo treinado por CCSD é que ele pode revelar propriedades não apenas de estados fundamentais, mas também de estados excitados. O modelo também pode prever o espectro de absorção infravermelha de uma molécula relacionado às suas propriedades vibracionais, onde as vibrações dos átomos dentro de uma molécula estão acopladas entre si, levando a vários comportamentos coletivos.
A força da sua abordagem deve muito à arquitetura da rede. Baseando-se no trabalho do professor assistente do MIT Tess Smidta equipe está utilizando uma rede neural de grafos equivalente E (3), diz Tang, “na qual os nós representam átomos e as arestas que conectam os nós representam as ligações entre os átomos. Também usamos algoritmos personalizados que incorporam princípios da física – relacionados à forma como as pessoas calculam propriedades moleculares na mecânica quântica – diretamente em nosso modelo.”
Teste, 1, 2 3
Quando testado na análise de moléculas de hidrocarbonetos conhecidas, o modelo de Li et al. superou os equivalentes do DFT e combinou resultados experimentais retirados da literatura publicada.
Qiang Zhu — especialista em descoberta de materiais da Universidade da Carolina do Norte em Charlotte (que não fez parte deste estudo) — está impressionado com o que foi realizado até agora. “Seu método permite um treinamento eficaz com um pequeno conjunto de dados, ao mesmo tempo que alcança precisão e eficiência computacional superiores em comparação aos modelos existentes”, diz ele. “Este é um trabalho emocionante que ilustra a poderosa sinergia entre a química computacional e a aprendizagem profunda, oferecendo novas ideias para o desenvolvimento de métodos de estrutura eletrônica mais precisos e escaláveis.”
O grupo baseado no MIT aplicou seu modelo primeiro a pequenos elementos não metálicos – hidrogênio, carbono, nitrogênio, oxigênio e flúor, a partir dos quais os compostos orgânicos podem ser produzidos – e desde então passou a examinar elementos mais pesados: silício, fósforo, enxofre, cloro e até platina. Depois de treinado em moléculas pequenas, o modelo pode ser generalizado para moléculas cada vez maiores. “Anteriormente, a maioria dos cálculos limitava-se à análise de centenas de átomos com DFT e apenas dezenas de átomos com cálculos CCSD(T)”, diz Li. “Agora estamos falando sobre lidar com milhares de átomos e, eventualmente, talvez dezenas de milhares.”
Por enquanto, os pesquisadores ainda estão avaliando moléculas conhecidas, mas o modelo pode ser usado para caracterizar moléculas que não foram vistas antes, bem como para prever as propriedades de materiais hipotéticos que consistem em diferentes tipos de moléculas. “A ideia é usar nossas ferramentas teóricas para escolher candidatos promissores, que satisfaçam um conjunto específico de critérios, antes de sugeri-los a um experimentalista para verificar”, diz Tang.
É tudo uma questão de aplicativos
Olhando para o futuro, Zhu está otimista quanto às possíveis aplicações. “Esta abordagem tem potencial para triagem molecular de alto rendimento”, diz ele. “Essa é uma tarefa em que alcançar a precisão química pode ser essencial para identificar novas moléculas e materiais com propriedades desejáveis.”
Assim que demonstrarem a capacidade de analisar grandes moléculas com talvez dezenas de milhares de átomos, diz Li, “deveremos ser capazes de inventar novos polímeros ou materiais” que possam ser utilizados na concepção de medicamentos ou em dispositivos semicondutores. O exame de elementos de metais de transição mais pesados poderia levar ao advento de novos materiais para baterias – atualmente uma área de grande necessidade.
O futuro, na visão de Li, está totalmente aberto. “Não se trata mais de apenas uma área”, diz ele. “Nossa ambição, em última análise, é cobrir toda a tabela periódica com precisão de nível CCSD(T), mas com custo computacional menor que o DFT. Isso deve nos permitir resolver uma ampla gama de problemas em química, biologia e ciência dos materiais. É difícil saber, no momento, quão ampla pode ser essa faixa.”
Este trabalho foi apoiado pelo Honda Analysis Institute. Hao Tang reconhece o apoio da Mathworks Engineering Fellowship. Os cálculos neste trabalho foram realizados, em parte, no simulador atomístico common de alta velocidade Matlantis, no Texas Superior Computing Heart, no MIT SuperCloud e no Nationwide Vitality Analysis Scientific Computing.
